對當時的他來說，這是一種熟悉的職業軌跡。1961年，他在《赤裸之城》的一集中亮相，這是他在電視上的第一次銀幕亮相。3 年後，肯恩成功地在驚悚片《籠子裡的女人》中獲得了他的第一個重要的電影角色，並與奧利維亞·德·哈威蘭搭檔演出。

從這個角色起，他便只出演電影，並拒絕各式電視劇中的角色。他表示：「我想成為演員，而不是大富翁。」然而，1971 年時，他獲得了一個邀約（他拒絕了該邀約 4次），在電視劇《布萊恩之歌》中扮演足球運動員布萊恩。在讀完劇本後，肯恩改變了主意，並最終接受了這個邀請，而這也確實是件佳話，畢竟這部電影後來獲得了評論性的巨大成功，他甚至因此獲得艾美獎提名。

隔年，詹姆斯則有了大突破——他獲得了《教父》中桑尼·柯里昂的角色——這個角色讓他在接下來幾年都被世人所銘記。憑藉在這部大片中出色的表現，他獲得了最佳男配角提名，而該角色也為肯恩接下來的幾部不同電影打開了大門。

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